光电论文分享|具有可切换光电流极性的各向异性PdSe2/GeAs异质结构，适用于极化成像和可编程逻辑门

具有可切换光电流极性的各向异性PdSe2/GeAs异质结构，适用于极化成像和可编程逻辑门

二维各向异性材料为偏振光电探测与多功能光电器件提供了独特优势，但纯各向异性材料堆垛的异质结研究仍较缺乏。本文首次构建PdSe₂/GeAs双各向异性范德华异质结，实现自驱动光电探测、栅控光电流极性翻转、偏振成像及可编程光子逻辑门一体化功能。

器件在532 nm 零偏下展现优异自驱动性能，响应度680 mA/W、探测率1.1×1011 Jones、外量子效率158%，响应速度快至毫秒级，覆盖可见至近红外宽光谱。通过栅压可实现正/负光电流可逆切换，源于界面能带调控与载流子输运机制转变。

该器件具备良好偏振敏感性，可实现高分辨偏振成像及图像锐化、边缘提取等卷积处理，并通过多场调控实现三态逻辑、四态多比特编码等可编程光子逻辑门，误码率与功耗低，适用于光通信与逻辑电路。本工作证实双各向异性异质结在集成光电子系统中的应用价值，为智能传感与高速光通信提供新策略。

研究背景

二维层状材料凭借原子级厚度、强界面耦合与易集成特性，已成为新一代光电子器件的核心材料体系。通过不同二维材料堆垛构建范德华异质结，能够突破单一材料性能限制，实现光电效应调控、能带结构优化与多功能集成，为高灵敏探测、智能成像、光子逻辑等前沿应用提供全新技术路径。

在二维材料中，各向异性二维半导体因晶体结构不对称，呈现出面内方向依赖的光电与输运特性，为光电器件引入偏振的全新调控维度，在偏振成像、红外探测、光通信等领域具有不可替代的优势。其中，GeAs与 PdSe₂是近年备受关注的典型各向异性材料：GeAs 具有高空穴迁移率、合适的带隙与快速红外光电响应；PdSe₂则以独特五边形结构、优异空气稳定性和层数可调带隙脱颖而出。二者均具备强面内各向异性，是构建高性能偏振敏感器件的理想选择。

然而，当前二维异质结研究多集中于各向异性和各向同性，纯各向异性材料堆垛体系的探索仍十分有限，其界面耦合机制、栅压调控规律与多功能应用潜力尚未被充分挖掘。同时，传统光电器件难以在单一单元上同时实现自驱动探测、偏振分辨、光电流极性切换与逻辑运算功能，无法满足高度集成化、智能化光电子系统的发展需求。

在此背景下，本研究首次设计并制备PdSe₂/GeAs双各向异性异质结，旨在利用界面内建电场与栅压协同调控，实现自驱动、偏振敏感、光电流可切换的多功能光电器件，为开发下一代集成化智能光电子系统提供科学依据与技术支撑。

本研究围绕PdSe₂/GeAs双各向异性范德华异质结展开，从材料结构表征、器件制备、自驱动光电性能、栅控光电流极性翻转、偏振敏感探测与成像，到可编程光子逻辑门应用，形成完整的研究链条。全文核心结果与讨论部分共包含图 1至图5五部分，系统揭示了该异质结的结构特性、物理机制与多功能应用价值。

图1是本研究的材料基础与结构验证，全面展示了GeAs和PdSe₂及其异质结的晶体结构、微观形貌、界面质量与电子结构。首先是对于其基本形貌的表征，图1（a）给出了晶体结构，GeAs属于空间群C2/m，PdSe₂属于Pbca空间群，二者均为非对称层状晶体，天然具备面内各向异性，为偏振敏感光电响应提供结构基础。图1（b）为器件的显微图像，采用干法转移技术制备PdSe₂/GeAs异质结器件，GeAs薄片堆叠于 PdSe₂之上，少层石墨烯作为电极与两种材料形成欧姆接触，器件区域清晰、界面平整。图1（c）为原子力显微镜（AFM），给出精确厚度：GeAs 约17 nm，PdSe₂约10 nm，层状结构清晰，表面无明显缺陷，保证了异质结高质量界面耦合。

紧接着是对于异质结结构的验证，图1（d）是其拉曼光谱，同时出现GeAs的7个特征峰与PdSe₂的4个特征峰，峰位与单种材料一致，无明显偏移与新峰出现，证明异质结界面完整、晶格未被破坏、无显著应力与掺杂。图1（e）是其角分辨偏振拉曼光谱，GeAs的Ag³模式与PdSe₂的Ag¹模式强度随偏振角旋转呈现180°的周期性双峰调制，直接证实两种材料均具有强面内各向异性，是实现偏振光电探测的关键依据。图1（f）和（g）为其角分辨光电子能谱，在同步辐射装置上测试的 PdSe₂能带结构显示，其能带色散随入射光偏振方向显著变化，证明价带具有明显轨道选择性，进一步支持各向异性输运与光电响应。同时，图1（h）为其X射线光电子能谱Pd 3d与Se 3d轨道自旋-轨道分裂清晰，峰形对称，表明PdSe₂材料纯度高、化学状态稳定，同时确认PdSe₂为p型半导体，费米能级靠近价带顶。

图1 (a) GeAs和PdSe₂的晶体结构。(b) PdSe₂/GeAs异质结的光学图像，其中PdSe₂和GeAs薄片分别用蓝色和粉色虚线标出。(c) PdSe₂/GeAs异质结的原子力显微镜（AFM）图像，附有插图中所示的（d）GeAs、PdSe₂及PdSe₂/GeAs异质结的拉曼光谱。（e）PdSe₂ Ag¹模和GeAs Ag³模的角分辨偏振拉曼光谱极坐标图，其中圆点代表实验数据，直线表示拟合结果。(f)左旋光偏振下沿Γ-S方向的PdSe₂能带结构。(g)左旋光偏振下沿Γ-S方向的PdSe₂能带结构。(h)以500 eV光子能量测得的Pd 3d和Se 3d核心能级的XPS光谱。

图2聚焦零偏压自驱动光伏特性，是本研究最核心的性能展示，覆盖电流–电压曲线、光电流、输出功率、响应度、探测率、量子效率及响应速度。图2（a）为器件结构示意图，采用Gr/GeAs/PdSe2/Gr构型，SiO2/Si为衬底，石墨烯电极提供良好欧姆接触，保证光生载流子高效收集。图2（b）为Ids-Vds曲线，暗电流极低，光照下零偏压时出现明显光电流，直接证明自驱动光伏效应，无需外场即可实现光电转换。ISC随光功率密度增大呈亚线性增长，拟合指数α≈0.79，表明异质结界面缺陷密度低、载流子复合少、分离效率高；VOC随光强增大并逐渐饱和，符合传统pn结光伏行为。图2（d）为输出电功率，器件输出电功率随偏压增大先升后降，峰值约0.4 nW，具备实际能量收集能力。（e）则是响应率与探测率，在532 nm光照下，响应度R=680 mA/W，探测率D=1.1×1011 Jones，达到弱光探测高水平。

图2（f）则是外量子效率与噪声等效功率，EQE高达158%，源于强光导增益效应；NEP低至6.4×10-15W/Hz1/2，弱光检测能力优异。图2（g）表面，填充因子FF=0.266，光电转换效率PCE=0.50%，在二维各向异性异质结中处于较好水平。图2（i）为光开关循环与响应速度测试，器件光开关稳定、重复性好；上升时间 5.42 ms，下降时间 3.78 ms，实现快速光电响应，满足实时成像需求。

图2 (a) PdSe₂/GeAs异质结光电探测器的示意图。(b) 器件在暗态及不同功率密度光照下的Ids-Vds曲线。(c) Isc和Voc随功率密度的变化曲线。(d) 输出电功率Pel随Vds的变化曲线。(e)R和D*的功率密度依赖性。(f) 不同功率密度下的EQE和NEP。(g) 不同功率密度下器件的FF和PCE。(h) 不同功率密度下器件的光开关响应。(i) PdSe₂/GeAs光探测器的上升和衰减时间。

图3是本研究最具创新性的物理机制，揭示栅压如何实现正、负光电流（PPC/NPC）可逆切换，并给出能带解释。图3（a）为转移曲线，光照下器件呈现双极性光响应，阈值电压随光强增大负移，为极性翻转提供前提。图3（b）为光电流二维色图，以栅压与光功率为变量，清晰划分PPC 区、NPC 区与零光电流阈值线，直观展示极性可切换规律。图3（c）为动态光响应，V_gs=0 V时为PPC，V_gs=−30 V时为NPC，两种状态均保持快速、稳定响应。

图3（d）、（e）和（f）为能带排列机制，分为三个部分。接触前：GeAs电子亲和能4.04 eV，PdSe₂为4.35 eV，费米能级存在差异。接触后：形成Type-I 型能带排列，界面产生内建电场，驱动光生载流子分离。栅压调控：V_gsgs>Vth时，势垒降低，载流子收集增强，光电流>暗电流，呈现PPC。首次在双各向异性异质结中实现栅压可控光电流极性翻转，为多态光电调控与逻辑器件奠定物理基础。

图3(a)器件在黑暗条件下以及不同光照功率密度下的光照响应转移曲线（V_ds = 0.1 V）。(b)光电流随栅极电压和光照功率密度变化的色图。(c)在功率密度为89.7 mW/cm²的光照下，当V_gs = −30 V和V_gs = 0 V时，V_ds = 0.1 V下的光电流响应。(d,e)接触前后的 PdSe₂/GeAs 异质结能带对齐示意图。(f)在V_ds = 0.1 V且不同Vgs条件下，PdSe₂/GeAs异质结的能带对齐情况。(f)在V_ds = 0.1 V条件下，不同Vgs值下PdSe₂/GeAs异质结的能带对齐情况。

图4(a)偏振敏感光检测的示意图。(b)PdSe₂/GeAs异质结器件在532 nm激光照射下的角度依赖性光电流。(c)PdSe₂/GeAs异质结器件角度依赖性偏振光电流的极坐标图。(d)偏振敏感扫描成像系统的示意图。(e)在532 nm激光照射下，“NUST”字母在0°和90°偏振角下的偏振分辨光电流成像。(f)基于偏振敏感光响应实现的图像卷积处理演示，包括锐度增强和边缘提取。

图5 (a)基于PdSe₂/GeAs异质结器件的多模光电逻辑门的示意图。(b)通过光输入和栅极电压控制实现逻辑门操作。(c)通过光输入、栅极电压和偏振角控制实现逻辑门操作。(d)通过光输入、栅极电压和偏置电压控制实现逻辑门操作。(e)采用PdSe₂/GeAs异质结器件进行二进制代码转换的示意图。

Anisotropic PdSe₂/GeAs Heterostructures with Swithable Photocurrent Polarity for Polarization Imaging and Programmable Logic Gates

https://doi.org/10.1002/smll.202511859