光电光谱论文分享 | GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构中的双向自供电光响应及其在先进神经形态视觉系统中的应用
文章导读
GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构中的双向自供电光响应及其在先进神经形态视觉系统中的应用
能够模拟视网膜神经元神经生物学功能的双向光电器件，在人工神经形态视觉系统中具有广阔应用前景。然而，目前尚未有一种系统方法可以实现双向光响应特性的宽范围调制。本研究通过合金工程，在二维GeSxSe1-x/WSe2（0≤x≤1）范德华异质结构（vdWHs）中实现了双向光响应特性的调控。在GeS0.2Se0.8/WSe2异质结构中，获得了289.84至-934.11 mA/W的高度可重构响应度，且具有双向光响应特性，较二元GeSe/WSe2异质结构（0.9至-17.34 mA/W）提升近两个数量级。此外，该器件在20 V的最优电压窗口内，展现出线性栅极驱动的双向响应度。这种极性光响应性能的可调性归因于由硫含量变化引起的能带排列引起的能带偏移演化和费米能级的变化。将其与脉冲神经网络集成后，GeS0.2Se0.8/WSe2异质结构器件可实现动态视觉系统模拟，运动感知识别准确率高达≈99%。这种可重构双向光电器件的进展，为高精度、高效率神经形态视觉传感器的研发奠定了基础。
研究背景
人工神经形态视觉传感器（ANVSs）通过在传感器内部直接集成特定计算任务，为降低系统复杂度、数据冗余和时间延迟提供了有效途径，因此在自动驾驶、安全监控、智能家居和工业自动化等领域备受关注。在人类视网膜中，视锥细胞将视觉信号转换为电位，双极细胞则在信号预处理和极性转换中发挥关键作用，最终提升大脑的视觉感知能力。受这一生物功能启发，ANVSs可通过模拟视网膜的层级神经结构，同时实现视觉感知与预处理。值得注意的是，ANVSs中的双向光响应类似于ON和OFF双极细胞在光刺激下的超极化和去极化功能，能够实现视觉信息的精准识别与编码。因此，研发低功耗、高集成度的可重构双向光电器件，对ANVSs中的传感器端边缘计算至关重要。
本研究制备了一系列基于人工pn结的光电晶体管，以底层GeSxSe1-x（0≤x≤1）和顶层WSe2实现可重构双向光伏响应。由硫含量调控的能带排列涵盖I型和II型体系。观察到的可配置双向光伏响应，归因于带隙偏移演化与内建电场反转随硫含量的协同作用。值得注意的是，表面电势差随硫含量单调增加，而在施加栅极电压下，光电流主要局域化并在源极附近的异质界面处反转。GeS0.2Se0.8/WSe2在Vg=60 V时实现了最优的光电性能，优于其他硫含量的异质结构及大多数现有可重构异质结构。最后，本文提出一种人工神经形态视觉传感器（ANVS），将可重构双向GeS0.2Se0.8/WSe2异质结构与脉冲神经网络（SNNs）集成以实现运动检测，识别准确率高达99.2%。这些发现为开发具有可配置双向光电性能的器件单元，以及优化高识别准确率、高效率的低功耗ANVS提供了宝贵的设计思路。
研究内容
图1. GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构（vdWH）的结构与特性表征。a）带有h-BN封装层的GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构器件在SiO2/Si衬底上的三维示意图；b）典型GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构的光学显微镜图像；c）其扫描电子显微镜（SEM）图像；d）GeS0.5Se0.5/WSe2异质结构的原子力显微镜（AFM）图像及对应的高度轮廓图；e）GeS0.5Se0.5、WSe2及GeS0.5Se0.5/WSe2异质结的拉曼光谱；f）WSe2及GeS0.5Se0.5/WSe2异质结的光致发光（PL）光谱；g）GeS0.5Se0.5与WSe2的开尔文探针力显微镜（KPFM）图像及相关表面电势差（SPD）；h）GeSxSe1-x/WSe2异质结构的费米能级差随硫含量的变化关系。
文章中对于异质结的拉曼光谱和光致发光（PL）光谱通过我司 “ MStarter 100显微光谱扫描测试系统 ” 测试表征。
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图1a展示了底层GeSxSe1-x/顶层WSe2范德华异质结构的三维示意图，器件采用h-BN层封装。源极（S）、漏极（D）和栅极（G）电极分别与WSe2、GeSxSe1-x和p++-Si衬底接触。图1b为典型GeS0.5Se0.5/WSe2异质结光电晶体管的光学图像。GeS0.5Se0.5/WSe2异质结器件的扫描电子显微镜（SEM）图像（图1c）和能量色散谱（EDS）元素mapping证实，Ge、S和Se在GeS0.5Se0.5中空间分布均匀。GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构的原子力显微镜（AFM）图像（图1d）显示多层GeS0.5Se0.5和WSe2的厚度分别为38 nm和20 nm。图1e展示了GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构在WSe2区域、GeSxSe1-x区域及其重叠区域的拉曼光谱。在重叠区域，所有主要拉曼峰强度降低但无偏移，表明GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构中存在有效的层间耦合作用。图1f展示了WSe2和GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构区域的光致发光（PL）光谱，GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构的PL峰蓝移≈18 nm。图1g显示，GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构横向异质界面的表面电势差为77 mV，内建电场（Vbi）方向从GeS0.5Se0.5指向WSe2，形成具有小空穴势垒的II型能带排列。图1h显示，随着硫含量增加，GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构的费米能级差（ΔEf）从68.9 meV（GeSe/WSe2）单调增加至117.8 meV（GeS/WSe2）。这些结果表明，GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构的双向光响应性能由能带排列演化和费米能级差调控决定，低硫含量（x=0、0.2）时为I型排列，高硫含量（x=0.5、0.8、1）时为II型排列，这对高效电荷转移和载流子隧穿至关重要。
图2. GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构（vdWH）器件的栅极驱动双向自供电光响应及输运机制。a）635 nm光照下的输出特性；b）635 nm光照下的转移特性；c）635 nm光脉冲照射下，不同栅极电压（Vg）下的时间分辨光响应；d）Vg=-60 V和e）Vg=60 V时，在638 nm光照（功率P=10 μW，光斑直径1.5 μm，光斑间距0.5 μm）下的自供电扫描光电流显微镜（SPCM）图像；f）635 nm光照下，Vg=-60 V和60 V时GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构的能带排列；635 nm光照下，g）GeS0.2Se0.8/WSe2、h）GeS0.5Se0.5/WSe2和i）GeS0.2Se0.8/WSe2范德华异质结构器件的光伏响应度（R）随栅极电压（Vg，范围-60~60 V）的变化关系。
图2、3、4和支持信息图S17-S20中对于异质结的变光强输出曲线、转移曲线、变栅压时间分辨光响应曲线、光电流mapping、响应速度，噪声功率密度随频率的变化关系均通过我司 “ MStarter 200光电流扫描测试显微镜 ” 测试表征。
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如图2a和支持信息图S17a-S20a所示，在635 nm光照（光功率密度P=137.07 mW/cm2）下，除GeS/WSe2外，所有范德华异质结构器件均表现出Vg驱动的可重构光伏特性。图2b和支持信息图S17b-S19b呈现了GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构（x=0、0.2、0.5、0.8）器件在635 nm光照（137.07 mW/cm2）下的零偏压转移曲线。如图2c所示，GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构器件的时间分辨光开关曲线表现出稳定、对称且栅极驱动的双向光响应行为。值得注意的是，图2b和图2c中光电流从负向转变为正向的转变电压存在差异，这可归因于SiO2层中电荷俘获和脱俘获过程的滞后效应。如图2d、e所示，以GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构器件为例，当638 nm激光照射沟道时，光生载流子主要在重叠异质结区域产生，而非单一的GeS0.5Se0.5或WSe2区域，证实了Vbi诱导的自供电光电流产生。如图2f所示，提出了不同Vg条件（-60 V和60 V）下GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构器件的能带图。在Vg=-60 V时，GeS0.5Se0.5/WSe2范德华异质结构器件中双极WSe2的Ef 相比p型GeS0.5Se0.5更显著地向Ev偏移。如图2g-i所示，响应度-Vg曲线表明，在P=173.07 mW/cm2、635 nm光照下，x=0.2、0.5和0.8时均表现出栅极驱动的双向光响应。
图3. 635 nm光照下，GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构（vdWH）器件的栅极驱动光伏响应性能随硫（S）掺杂含量的变化关系。a）x=0.2、b）x=0.5和c）x=0.8时，不同栅极电压（Vg= -60/60 V）、不同光功率密度下的时间分辨自供电光响应曲线；d）x=0.2、e）x=0.5和 f）x=0.8时，不同栅极电压（Vg= -60/60 V）下的光电流（Iph）随光功率密度的变化关系；g）x=0.2、h）x=0.5和 i）x=0.8时，不同栅极电压（Vg= -60/60 V）下的响应度（R）随光功率密度的变化关系。
如图3a-c的时间分辨开关曲线所示，在2.09至48.34 mW/cm2的整个P范围内，均观察到稳定且可持续的正负自供电光响应曲线，这与先前证实的Vbi反转相关。图3d-f展示了x=0.2、0.5和0.8时净光电流（Iph）与P的关系。此外，还研究了GeSxSe1-x/WSe2（0≤x≤1）光电晶体管的关键性能指标，包括响应度R、外量子效率（EQE）、响应速度、噪声谱密度（Sn）和比探测率（D*）。如图3g-i所示，R随P增加而单调降低，这是由于在α<1的情况下，高光功率下光生载流子的俄歇复合增强，导致直接复合减少，光电效率降低。
图4. GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构（vdWH）光电晶体管的响应时间、比探测率及关键光电性能对比。a）GeS0.2Se0.8/WSe2、b）GeS0.5Se0.5/WSe2和 c）GeS0.8Se0.2/WSe2范德华异质结构器件的响应时间；d）GeS0.2Se0.8/WSe2、e）GeS0.5Se0.5/WSe2和f）GeS0.8Se0.2/WSe2范德华异质结构器件的噪声功率密度随频率的变化关系；g）635 nm光照下，GeSxSe1-x/WSe2（x=0.2、0.5、0.8）范德华异质结构器件的响应度（R）和比探测率（D*）与近期报道的自供电光电探测器的性能对标。
图4a-c展示了三元GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构器件在Vds= 0 V、Vg= ±60 V、635 nm光照（P=48.34 mW/cm2）下，x=0.2、0.5、0.8时的响应速度。在Vds=0 V、Vg= -60 V时，τr/τd分别为264/294 ms（x=0.2）、346/301 ms（x=0.5）和98/124 ms（x=0.8）。图4d-f展示了x=0.2、0.5、0.8的GeSxSe1-x/WSe2范德华异质结构在Vds=0 V、Vg=±60 V下，1-105 Hz频率范围内的噪声谱密度（Sn）直接测量结果。在高频区域（超过103或104 Hz）提取的Sn值分别为9.36×10-15/8.74×10-15 A/Hz1/2（x=0.2）、7.78×10-15/7.50×10-15 A/Hz1/2（x=0.5）和7.74×10-15/7.37×10-15 A/Hz1/2（x=0.8）。如图4g所示，GeSxSe1-x/WSe2器件的D*和R均显著优于先前报道的二维材料基范德华异质结构自供电光电探测器（包括GeSe基异质结）。此外，其双向R值也优于其他近期报道的二维可重构双向光电晶体管（包括基于单一通道和异质结的器件）。
图5. 用于手势识别的传感器内脉冲神经网络（SNN）。a）基于传感器内脉冲神经网络的动态视觉感知与处理流程示意图；b）两个互补支路在恒定光强下输出光电流为零；相反，当光强变化时，其光响应时间的差异可触发脉冲信号生成；c）128×128光电传感器阵列示意图；d）训练后各子像素阵列的响应度（R）分布，每个子像素阵列在特定区域表现出更显著的光响应度分布，反映对不同运动的独特敏感性；e）三种不同动作的识别准确率随训练迭代次数的变化曲线。
图5a提出一种传感器内动态视觉处理架构，集成了传感和计算功能。图5b设计了一种像素单元，可在光强变化时产生脉冲信号，具有事件驱动特性。其核心思路是通过在传感器层面直接实现运动识别，消除冗余的背景处理。这一目标通过128×128光电传感器阵列实现，每个像素作为交叉条形脉冲神经网络的一部分（图5c）。如图5d所示，通过将训练后的突触权重值线性映射到实验测量的光响应度，利用子像素阵列的R特性直接编码神经权重。因此，每个输出神经元中不同的权重分布通过阵列中变化的光响应物理实现，能够有效识别不同的运动模式。这种功能映射使系统能够选择性地响应特定手势。图5e展示了识别准确率随训练轮次的变化。经过≈200次迭代后，传感器内网络的分类准确率达到≈99%，证实了神经形态传感方法的有效性和可行性。
原文链接
Bidirectional Self-Powered Photoresponse in GeSxSe1-x/WSe2 van der Waals Heterostructures for Advanced Neuromorphic Vision Systems
https://doi.org/10.1002/adfm.202517969
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